Françoise Dorléac est l'aînée des trois filles de Maurice Dorléac et Renée Simonot, tous deux comédiens.
Enfant rebelle et adolescente indisciplinée, elle est renvoyée du lycée qu'elle fréquente. Son père, directeur artistique dans le doublage, lui confie quelques rôles, notamment dans Heidi de Luigi Comencini (1952), où elle double en français Elsbeth Sigmund (de) qui tient le rôle-titre. Elle s'inscrit parallèlement au cours d'art dramatique de Raymond Girard avant d'entrer au Conservatoire d'art dramatique de 1957 à 1961, notamment dans la classe de Robert Manuel grâce à qui elle débute dans Gigi de Colette au théâtre Antoine en 1960.
Elle fait ses premiers pas au cinéma en 1957 dans le court métrage Mensonges, suivi en 1959 de son premier long-métrage, Les Loups dans la bergerie. Elle est également mannequin pour Christian Dior.
Elle accède au statut de vedette quand, en 1964, Philippe de Broca l'engage pour être la partenaire de Jean-Paul Belmondo dans L'Homme de Rio. Elle enchaîne aussitôt avec La Peau douce de François Truffaut, Cul-de-sac de Roman Polanski en 1965, et Les Demoiselles de Rochefort, film-culte de Jacques Demy en 1967, où elle partage la vedette avec sa sœur Catherine.
Boulimique de travail, elle tourne dans près de vingt films en à peine huit ans de carrière, aussi bien en français qu'en anglais, ce qui contribue à sa popularité à l'étranger.
Le 26 juin 1967, elle part de Saint-Tropez au volant d'une voiture de location et roule à vive allure sur l'autoroute A8 en direction de l'aéroport de Nice. Elle doit y prendre l'avion à destination de Londres pour assister à la projection de son dernier film, Les Demoiselles de Rochefort, en version anglaise. Elle fait une violente sortie de route sur la bretelle no 47 de Villeneuve-Loubet et meurt brûlée vive dans l'incendie de la voiture après avoir fait plusieurs tonneaux. Elle est inhumée à Seine-Port (Seine-et-Marne).
